۱. داریوش ارجمند به نوعی کشف ناصر تقوایی محسوب می‌شود که پس از سال‌ها تجربه‌های ریز و درشت در تئاتر، قرار بود در سریال کوچک جنگلی نقش نخست را بازی کند. حتی تقوایی بخش‌هایی از آن را با حضور ارجمند تصویربرداری کرده بود و بروز اختلافاتی با تلویزیون، منجر به تغییراتی اساسی و اضافه شدن بهروز افخمی به عنوان کارگردان شد که اولین ترکش‌اش حذف ارجمند بود. اما این اتفاق تأثیری منفی در روند همکاری هنری زوج ارجمند و تقوایی نگذاشت و برعکس باعث خلق یکی از جاودانه‌ترین فیلم‌های سینمای ایران، ناخدا خورشید شد، و به یکی از جذاب‌ترین قهرمانان سینمای ایران روی پرده جان بخشیده شد. خورشید، ناخدای یکدست، که بار قاچاق لنجش لو رفته و توسط مأموران به آتش کشیده شده، برای نجات زندگی خود مجبور به همکاری با مستر فرحان (علی نصیریان) جهت فراری دادن یک گروه سیاسی و متعاقب آن تعدادی تبعیدی، و پایش به ماجراهایی خطرناک کشیده می‌شود. نخستین حضور ارجمند روی پرده با نگاهی نافذ، بسیار باصلابت و اثرگذار است. او با وجود داشتن فقط یک دست، رتق و فتق کارهای روزمره و راه بردن لنج را چنان روان انجام می‌دهد که انگار از روزی که به دنیا آمده یکدست بوده و کبریت زدن و سیگار روشن کردن با یک دست آسان‌ترین کارها برای اوست. ارجمند با اولین حضور سینمایی‌اش سیمرغ بلورین بهترین بازیگر جشنواره فجر را به خود اختصاص داد.
۲. ارجمند خیلی سریع جایگاه خود را در سینمای ایران پیدا کرد و یکی از مهم‌ترین نقش‌های عمر خود را در سریال امام علی‌ع (داود میرباقری) ایفا کرد. شخصیتی که در تاریخ تشیع شهرت بسیاری کسب کرده بود و ذره‌ای کم‌کاری بازیگر و یا انتخاب نادرست کارگردان می‌توانست کل سریال را نابود کند. مالک اشتر نخعی، که یکی نزدیک‌ترین یاران امام اول شیعیان بود، به دلیل منع تصویری حضور شخص امام معصوم، بار سنگین کل سریال روی دوش او بود و علاوه بر نقش خود مالک، ویژگی‌های جسمی، روحی و روانی امام، به‌خصوص جنگاوری‌اش هم به مالک واگذار شده بود تا او با هیبت قهرمانانه، هم شجاعت و بی‌باکی را به نمایش بگذارد و هم تقوا و دیانت را! هرچند هنر دوبله منوچهر اسماعیلی در به چشم آمدن بازی قدرتمند ارجمند در این نقش تأثیر به‌سزایی داشت. ولی خود ارجمند هم با کمک گرفتن از تمام ویژگی‌های فیزیکی، به‌خصوص چشم‌ها و اجزای صورت توانست برای همیشه اسم خود و مالک را کنار هم ثبت کند.
۳. همزمان با ساخت سریال امام علی‌ع، داود میرباقری با کمک گرفتن از بازیگران این سریال، فیلم پرحاشیه آدم‌برفی را ساخت که یکی از نقش‌های اصلی آن را ارجمند به عهده داشت. این بار وی با گریمی متفاوت و بهره گرفتن از صدای خود بازیگر، نقش دلال خرده‌پایی به نام «اسی دربدر» را در ترکیه بازی کرد که با تیغ زدن عباس (اکبر عبدی) ظاهراً سعی در کمک به او و تسهیل پروژه مهاجرتش دارد. ارجمند در این نقش بسیار جلوه‌گرانه ظاهر شد و با اتکاء بر تجربه سال‌های تئاتری خویش، و البته دیالوگ‌های به‌شدت مطنطن و دوست‌داشتنی میرباقری، ضدقهرمانی دلپذیر ارایه کرد که ادای مونولوگ‌های طولانی‌اش کار هر کسی نبود و کمی بعد از روزهایی که او با «مالک» مهمان خانه‌های مردم می‌شد، در سینما با نقشی کاملاً متضاد، از بازی‌های پیشین خود آشنایی‌زدایی کرد.
۴. فیلم اعتراض (مسعود کیمیایی) علی‌رغم حفره‌های بسیاری که در فیلم‌نامه دارد، در بخش اجرا و بازی سکانس‌های به‌یادماندنی زیادی دارد که بخش عمده آن مدیون حضور داریوش ارجمند در نقش امیرعلی است که از سر غیرت، نامزد خطاکار برادرش را کشته و ۱۲ سال حبس را به جان می‌خرد و حالا به اجتماعی بازگشته که سنخیت چندانی با قبل ندارد. سکانس درخشان افتتاحیه و بازی زیبا و مونولوگ طولانی ارجمند، همان ابتدای فیلم، میخش را محکم می‌کوبد و هرچند شیمی رابطه برادری ارجمند و فروتن درست درنیامده ولی ارجمند توانسته به‌خوبی قهرمان پا به سن گذاشته و حالا خسته سینمای کیمیایی را جان بخشد و در آخر کار به استقبال مرگی خودخواسته برود. او برای این فیلم نامزد دریافت سیمرغ بلورین بهترین بازیگر نقش اول مرد جشنواره فجر شد.
۵. ارجمند یک سال بعد نقشی کوتاه و ماندگار در فیلم بهرام بیضایی ایفا کرد. یک حاجی بازاری متشرع در سگ‌کشی که دور از چشم همسر سنتی و مطیع خود شیطنت‌هایی هم دارد. او این نقش – برای آن روزها بدیع – را چنان زیبا و چندلایه اجرا کرد که گویی قصد دارد در آن سه دقیقه چشم‌بندی کند. با چشمانی که هم لبخند لب‌ها را دارد و هم خواهش تن و روح و تمنای جان! ارجمند برای این نقش کوتاه هم سیمرغ بلورین بهترین بازیگر نقش مکمل مرد جشنواره فجر را دریافت کرد و برای دریافت تندیس زرین جشن بزرگ سینمای ایران نامزد شد و ثابت کرد نقش کوچک و بزرگ وجود ندارد!
